Mit einem optischen Dünnfilm beschichteter organischer nichtlinearer Kristall für die effiziente Erzeugung von Terahertz-Wellen

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 15082 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Bei der Erzeugung von Terahertz-Wellen (THz) durch optische Gleichrichtung von Infrarot-Femtosekundenimpulsen in einem nichtlinearen optischen Kristall ist die Leistung der Terahertz-Welle direkt proportional zum Quadrat der optischen Pumpleistung. Daher kann mit einem Hochleistungs-Femtosekundenlaser eine Hochleistungs-Terahertz-Welle erzeugt werden, vorausgesetzt, der Kristall weist sowohl eine hohe laserinduzierte Schadensschwelle als auch einen optischen nichtlinearen Koeffizienten auf. Allerdings geht bei diesem Prozess aufgrund der Fresnel-Reflexion an der Luft-Kristall-Grenze ein erheblicher Teil der Pumpleistung verloren. In dieser Arbeit zeigen wir numerisch und experimentell, dass die Beschichtung aus einem optischen Dünnfilm namens Cytop auf dem 4-N,N-Dimethylamino-4'-N'-methylstilbazoliumtosylat (DAST)-Kristall den Reflexionsverlust der Pumpleistung wirksam reduziert Dadurch wird die Effizienz der THz-Wellenemission des DAST-Kristalls erhöht. Wir haben herausgefunden, dass die durchschnittliche Leistung der vom dünnfilmbeschichteten Kristall emittierten THz-Welle etwa 28 % höher ist als die vom unbeschichteten Kristall emittierte THz-Leistung, wenn die gleiche Menge an Laserleistung verwendet wird. Die dünnschichtbeschichteten DAST-Kristalle können nicht nur in Terahertz-Messsystemen, sondern auch in optischen Geräten wie Modulatoren und Wellenleitern eingesetzt werden.

The applications of terahertz (THz) wave have been expanding at an enormous speed in various fields such as biomedical engineering, non-destructive testing, high speed communication and ultrafast spectroscopy1,2,3,4. In these applications, it is important to use a highly efficient terahertz wave source to improve the performance of the measurement system. Various sources such as photoconductive antenna5, non-linear optical crystals6, quantum cascade lasers7 have been developed to emit terahertz wave. Moreover, other sources based on laser plasma interaction8, terahertz spintronics9 and terahertz superconductors10 are also being investigated. Among them, nonlinear optical crystals are very promising for broadband THz wave generation via optical rectification zinc-blende crystals. App. Phys. Lett. 64, 1324–1326 (1994)." href="/articles/s41598-022-17893-7#ref-CR11" id="ref-link-section-d65119338e574"> 11, Differenzfrequenzerzeugung12 und optische parametrische Prozesse13. Insbesondere die optische Gleichrichtung von Femtosekunden-Laserimpulsen (fs) in nichtlinearen optischen Kristallen hat aufgrund ihrer Fähigkeit, breitbandige THz-Wellen mit hoher Leistung zu emittieren, besondere Aufmerksamkeit auf sich gezogen.

Für die THz-Wellenerzeugung mittels optischer Gleichrichtung wurden sowohl anorganische als auch organische Kristalle verwendet. Beispielsweise ist Lithiumniobat ein bekannter anorganischer nichtlinearer optischer Kristall, der THz-Wellen hoher Leistung erzeugen kann14,15. In ähnlicher Weise wurden auch Zinktellurid16,17,18, Galliumphosphid19 und Galliumarsenid20 häufig zur Emission breitbandiger THz-Wellen verwendet. Diese Kristalle weisen jedoch Einschränkungen auf, wie z. B. eine geringe Umwandlungseffizienz aufgrund ihrer moderaten nichtlinearen Koeffizienten und einer erhöhten Systemkomplexität, wie beispielsweise im Fall der THz-Wellenerzeugung unter Verwendung eines Lithiumniobat-Kristalls über eine geneigte Vorderseite von Laserimpulsen21. Im Vergleich zu diesen anorganischen Kristallen haben sich organische Kristalle wie DAST, HMQ-TMS, DSTMS, OH1 und BNA aufgrund ihrer Eigenschaften wie hoher optischer THz-Umwandlungseffizienz aufgrund des hohen nichtlinearen optischen Koeffizienten und niedriger als ausgezeichnete THz-Quellen erwiesen Terahertz-Wellenabsorption und relativ einfaches Messsystem aufgrund der kollinearen Phasenanpassungsgeometrie22,23,24,25,26. Unter diesen organischen Kristallen ist DAST aufgrund seines hohen optischen nichtlinearen Koeffizienten (d11 = 290 ± 55 pm/V bei λ = 1,5 μm) und seiner geringen optischen sowie Terahertz-Welle einer der am häufigsten verwendeten organischen Kristalle für die Erzeugung von THz-Wellen Absorption und hohe laserinduzierte Schadensschwelle27,28,29. Darüber hinaus kann dieser Kristall mit einem etablierten und weit verbreiteten Telekommunikationsfaserlaser mit einer Wellenlänge von 1,5 μm30,31 gepumpt werden.

Die Erzeugung einer THz-Welle aus nichtlinearen Kristallen durch optische Gleichrichtung von fs-Laserpulsen basiert auf der Differenzfrequenzmischung aller Frequenzen innerhalb der Bandbreite eines fs-Laserpulses. Bei diesem nichtlinearen optischen Prozess zweiter Ordnung ist die Leistung der THz-Welle direkt proportional zum Quadrat der Leistung des Femtosekunden-Pumplasers32,33. Daher kann eine THz-Welle hoher Intensität mithilfe eines nichtlinearen optischen Kristalls erzeugt werden, der eine hohe laserinduzierte Schadensschwelle, einen hohen optischen nichtlinearen Koeffizienten und eine niedrige THz-Wellenabsorption aufweist. Allerdings wird die THz-Emissionseffizienz dieser Kristalle durch den Reflexionsverlust der Pumpleistung begrenzt. Wenn ein Pumplaser auf eine Kristalloberfläche trifft, wird ein erheblicher Prozentsatz der Pumpleistung von der Luft-Kristall-Grenzfläche reflektiert, gegeben durch die Fresnel-Gleichung als \({\left(\frac{n-1}{n+1}\right) }^{2}\), wobei n der Brechungsindex eines Kristalls bei der Anregungswellenlänge ist. Dieser Reflexionsverlust kann jedoch durch die Verwendung einer Antireflexionsschicht in geeigneter Dicke auf der Kristalloberfläche verringert werden34.

Eine Antireflexionsbeschichtung wird in erster Linie dazu verwendet, Fresnel-Reflexionsverluste zu unterdrücken, wenn sich Licht von einem Medium in ein anderes ausbreitet. Eine solche Beschichtung kann entweder durch Ablagerung eines dünnen Films auf der Oberfläche des Kristalls35,36 oder durch Verwendung einer Beschichtung mit abgestuftem Brechungsindex mit Sub- Wellenlängenstrukturen wie Mottenaugenstrukturen37,38. In diesem Artikel berichten wir über eine Antireflexionsbeschichtung vom Typ eines dielektrischen Films namens Cytop, ihren Beschichtungsprozess und ihre Rolle als Antireflexionsbeschichtung. Wir zeigen numerisch und experimentell, dass eine solche Beschichtung dazu beiträgt, den erheblichen Leistungsverlust aufgrund von Reflexion zu reduzieren und letztendlich die Effizienz der Terahertzwellenemission nichtlinearer optischer Kristalle zu verbessern.

Die Antireflexionsbeschichtung auf einem nichtlinearen optischen Kristall kann durch einen einschichtigen dielektrischen Dünnfilm realisiert werden. Wenn ein Film auf einen Kristall aufgetragen wird, erzeugt der dünne Film zwei Grenzflächen: Luft-Film und Film-Kristall, und diese Grenzflächen erzeugen zwei reflektierte Wellen, wie in Abb. 1 dargestellt. Wenn diese beiden reflektierten Wellen die gleiche Intensität mit ihrer Phasendifferenz haben π, die Gesamtenergie der reflektierten Wellen wird aufgrund der destruktiven Interferenz Null, wodurch die Durchlässigkeit erhöht wird. Um diese Bedingung zu verwirklichen, sollte der Brechungsindex des Films bei der interessierenden Wellenlänge niedriger sein als der Brechungsindex des Kristalls, geschrieben als nfilm < ncrystal. Darüber hinaus muss die optische Dicke des Dünnfilms ein ungerades Vielfaches einer Viertelwellenlänge sein (nfilm.d = λ/4), wobei λ die Wellenlänge des einfallenden Lasers ist.

Schematische Darstellung einer dünnen Antireflexionsschicht auf dem DAST-Kristall.

Bei normalem Lichteinfall wird der Reflexionsgrad mit 39 angegeben

Dabei ist nair der Brechungsindex der Luft, ncrystal der Brechungsindex des Kristalls und nfilm der Brechungsindex des dünnen Films. Um den Wert von R = 0 zu erhalten, sollte der Zähler des rechten Termes als geschrieben werden

Daher kann der Brechungsindex des Films (nfilm) erhalten werden als

Im Fall des DAST-Kristalls (ncrystal = 2,13 bei λ = 1560 nm) wird der Brechungsindex des Films (nfilm) zu √2,13 = 1,45 berechnet. In dieser Studie haben wir ein Polymer namens Cytop als Antireflexionsschicht ausgewählt, da sein Brechungsindex (nfilm = 1,33 bei λ = 1560 nm) nahe am erforderlichen Brechungsindex liegt, der mit Gleichung (1) ermittelt wurde. 3. Schließlich wird die erforderliche optische Dicke des Films (d) als λ/(4.nfilm) ≈ 293 nm berechnet.

Die Strukturformel von Cytop™ (hergestellt von AGC Chemical Inc.) ist in Abb. 2 dargestellt. Cytop ist ein amorphes Fluorpolymer, das sich in Lösungsmitteln auf Fluorbasis löst und als dünne Filmbeschichtung mit einer Dicke von einigen Hundert µm verwendet werden kann Nanometer. Abhängig vom Material und seiner Oberflächenrauheit können verschiedene Beschichtungsverfahren wie Sprühbeschichtung, Schleuderbeschichtung, Tauchbeschichtung und Die-Coating eingesetzt werden. Cytop hat einen Brechungsindex von 1,33 im Infrarotbereich und 1,43 im Terahertz-Frequenzbereich40. Darüber hinaus weist es sowohl im Infrarot- als auch im Terahertz-Frequenzbereich einen niedrigen Absorptionskoeffizienten auf, was es zu einem geeigneten Material für die Antireflexionsbeschichtung für nichtlineare Kristalle zur Terahertz-Wellenerzeugung macht (weitere Eigenschaften von Cytop finden Sie in der Zusatzinformation S1).

Chemische Struktur von Cytop.

In diesem Experiment wurde die Tauchbeschichtungsmethode implementiert, um den DAST-Kristall mit einem Cytop als Antireflexionsbeschichtung zu beschichten. Im ersten Schritt wurde die Cytop-Lösung (CTL-109AC, Hersteller: AGC Chemical Inc.) in einem Lösungsmittel (CT-SOLV100E, Hersteller: AGC Chemical Inc.) gelöst und Cytop-Lösungen unterschiedlicher Konzentration (0 %, 1 %, Es wurden 3 %, 5 %, 7 % und 9 %) hergestellt. Als nächstes wurden die DAST-Kristalle in die Cytop-Lösung eingetaucht und diese Kristalle mit einer Ziehgeschwindigkeit von 1 mm/s aus der Lösung entnommen. Diese Kristalle wurden 5 Minuten lang auf natürliche Weise bei Raumtemperatur getrocknet und dann 1 Stunde lang in einem Ofen bei 100 °C getrocknet. Abbildung 3 zeigt die unbeschichteten und mit der Cytop-Folie beschichteten DAST-Kristalle. Weitere Einzelheiten zum Beschichtungsprozess finden Sie im Abschnitt „Methoden“.

(a) Unbeschichteter DAST-Kristall, (b) mit Cytop-Film beschichteter DAST-Kristall.

Im nächsten Schritt haben wir die Dicke der Cytop-Beschichtung mit einem Ellipsometer (UVISEL2, Hersteller: Horiba Ltd.) gemessen und die Abhängigkeit der Beschichtungsdicke von der Konzentration der Cytop-Lösung untersucht, wie in Tabelle 1 gezeigt. Wir haben auch den Koeffizienten von berechnet Variation (CV) (berechnet als: CV = Standardabweichung/Mittelwert × 100 %), um die Gleichmäßigkeit der optischen Filmdicke zu untersuchen. Die Tabelle zeigt, dass der Variationskoeffizient mit zunehmender Schichtdicke bis zu einer Lösungskonzentration von 7 % abnimmt. Darüber hinaus erhöht sich der CV, da es beim Tauchbeschichtungsverfahren schwierig ist, die Dicke des dünnen Films zu kontrollieren. Wie im vorherigen Abschnitt erläutert, beträgt die erforderliche optische Dicke der Cytop-Beschichtung 293 nm. Wir haben den mit Cytop-Lösung beschichteten DAST-Kristall mit einer Konzentration von 5 % verwendet. Der CV beträgt 2,4 % für den Kristall mit einer Schichtdicke von 288 nm, was eine gute Gleichmäßigkeit der Filmdicke zeigt.

Da der DAST-Kristall von Natur aus hygroskopisch ist, ist bei der Lagerung der Kristalle besondere Vorsicht geboten. Daher untersuchten wir den Einfluss der Luftfeuchtigkeit auf die Qualität beschichteter und unbeschichteter Kristalle, indem wir sie 7 Tage lang in eine Kammer mit kontrollierter Luftfeuchtigkeit (relative Luftfeuchtigkeit = 80 %, Temperatur = 30 °C) legten. Die Kristallhydrate werden auf der Oberfläche des unbeschichteten Kristalls gebildet, wohingegen auf der Oberfläche des beschichteten Kristalls keine signifikante Veränderung beobachtet wurde. Dieses Ergebnis zeigt, dass der mit Cytop-Film beschichtete DAST-Kristall im Vergleich zum unbeschichteten DAST-Kristall resistent gegen Feuchtigkeit und Nässe ist.

Um die Leistung des Cytop-Dünnfilms als Antireflexionsbeschichtung zu bewerten, haben wir zunächst numerisch die Reflexions- und Transmissionseigenschaften des Lasers durch den Kristall mit und ohne AR-Beschichtung untersucht.

Wenn ein Laserstrahl auf einen Kristall trifft, wird die Reflexion des Laserstrahls an der Luft-Kristall-Grenze mithilfe der Fresnel-Gleichung as39 berechnet

Hier ist nair = 1 und ncrystal = 2,13 bei λ = 1560 nm für die a-Achse des DAST-Kristalls, was einen Gesamtreflexionsgrad = 13,03 % ergibt. Nun wird die Durchlässigkeit des Kristalls berechnet als:

Hier ist α der Absorptionskoeffizient des DAST-Kristalls (0,7 cm−1 bei λ = 1560 nm) und d die Dicke des Kristalls (0,5 mm). Die Gesamtdurchlässigkeit des unbeschichteten DAST-Kristalls wird mit 73,03 % berechnet.

Wenn ein Kristall auf beiden Seiten mit dem Cytop-Dünnfilm mit dem Brechungsindex von 1,33 bei λ = 1560 nm beschichtet wird, wird das Reflexionsvermögen wie folgt berechnet

wobei der Reflexionsgrad mit 0,85 % berechnet wird. Schließlich wird die Durchlässigkeit mithilfe der unten aufgeführten Gleichung zu 94,91 % berechnet

Aus dem Vergleich haben wir herausgefunden, dass die Durchlässigkeit des Kristalls mit der AR-Beschichtung auf 94,91 % erhöht wird, wohingegen die Durchlässigkeit ohne die AR-Beschichtung nur etwa 73,03 % beträgt. Dies zeigt deutlich, dass die AR-Beschichtung den Reflexionsverlust des Pumpstrahls wirksam reduziert.

Um die Durchlässigkeit des Laserlichts vom DAST-Kristall experimentell zu bewerten, haben wir einen Messaufbau mit einem Femtosekundenlaser mit einer Wellenlänge von 1560 nm und einer durchschnittlichen Leistung von 80 mW aufgebaut (die Einzelheiten des Versuchsaufbaus finden Sie in der Zusatzinformation S1). . Der Laserstrahl wurde mit einer Linse mit einer Brennweite von 50,8 mm auf den Kristall fokussiert und das durch den Kristall durchgelassene Laserlicht wird mit einem optischen Leistungsmesser (FieldMax II, Coherent Inc.) erfasst. Wir haben die Transmission beider Kristalle (d = 0,5 mm) mit und ohne Antireflexbeschichtung gemessen. Die Transmissionswerte des Kristalls mit und ohne AR-Beschichtung betragen 93,4 % bzw. 74,3 %. Dies weist darauf hin, dass die Durchlässigkeit bei Verwendung des AR-beschichteten DAST-Kristalls um etwa 26 % zunahm. Diese experimentellen Ergebnisse zeigen eine gute Übereinstimmung mit den numerisch berechneten Werten. Da die Schadensschwelle ein wichtiger Parameter bei der Bewertung der Leistung des DAST-Kristalls ist, haben wir zuvor die laserinduzierte Schadensschwelle bei λ = 1560 nm für mit einem Cytop-Dünnfilm beschichtete DAST-Kristall untersucht. Es wurde gezeigt, dass AR-beschichtete DAST-Kristalle einer Laserbestrahlung mit einer Leistungsdichte von 3,6 GW/cm2 720 Minuten lang standhalten36. Daher wurden in diesem Experiment keine laserinduzierten Schäden am Kristall beobachtet. Hier ist es wichtig zu beachten, dass der AR-beschichtete DAST-Kristall nicht nur bei der THz-Erzeugung nützlich ist, sondern auch in anderen Anwendungen, bei denen Laser zum Einsatz kommen, wie etwa optische Hochgeschwindigkeitsmodulatoren und Felddetektoren.

Als nächstes haben wir die von beiden Kristallen emittierte Terahertz-Welle gemessen und die durchschnittliche Leistung der von diesen Kristallen emittierten Terahertz-Wellen verglichen. Der Versuchsaufbau ist in Abb. 4 dargestellt, wo wir einen Femtosekunden-Faserlaser (KPhotonics LLC.) mit einer Wellenlänge von 1560 nm, einer Pulsbreite von weniger als 55 fs, einer Pulswiederholungsrate von 50 MHz und einer durchschnittlichen Leistung von 80 mW verwendeten. Der Femtosekundenlaser wurde mithilfe einer Linse mit einer Brennweite von 50,8 mm auf einen Punktdurchmesser von 60 μm auf den DAST-Kristall fokussiert. Der DAST-Kristall ist in einer Halterung befestigt, wie im Einschub von Abb. 4 gezeigt. Wir haben eine λ/2-Wellenplatte verwendet, um die Polarisation des Laserlichts an der a-Achse des DAST-Kristalls auszurichten. Die emittierte Terahertz-Welle wurde zunächst durch einen außeraxialen Parabolspiegel kollimiert und auf den kalibrierten pyroelektrischen Detektor (Gentec Inc.) fokussiert. Das durch den DAST-Kristall durchgelassene Laserlicht wurde durch eine schwarze Polypropylenfolie blockiert, die eine Durchlässigkeit von 0 % bzw. 70 % für Laser- und THz-Welle aufweist (siehe Zusatzinformationen S1). Der Pumpstrahl wurde durch einen Chopper mit einer Frequenz von 5 Hz moduliert.

Schematische Darstellung des optischen Aufbaus zur Messung der Leistung der THz-Welle. Das Bild zeigt die auf den Kristallhaltern montierten DAST-Kristalle.

Femtosekundenlaser werden häufig zur Erzeugung von Terahertz-Hochleistungswellen über einen nichtlinearen optischen Prozess eingesetzt. Daher ist die Spitzenleistungsdichte des Lasers im Brennpunkt der Linse deutlich hoch, was zu nichtlinearer Streuung führt. Man geht davon aus, dass solche Streueffekte bei einer Spitzenleistungsdichte von 105 mW/μm2 oder mehr auftreten41. Hier haben wir in unserem Experiment die Beziehung zwischen Pumpstrahldurchmesser und Spitzenleistungsdichte untersucht, wie in Abb. 5 dargestellt. Dies zeigt, dass der Strahldurchmesser, bei dem die Leistungsdichte größer als 105 mW/μm2 wird, 19,2 μm beträgt, wenn ein Laser mit a Es wird eine Pulsbreite von 55 fs, eine Pulswiederholungsrate von 50 MHz und eine durchschnittliche Leistung von 80 mW verwendet. Daher wird der Effekt der nichtlinearen Streuung als nahezu vernachlässigbar angesehen, da der Strahl in diesem Experiment auf 60 μm fokussiert ist. Die Erhöhung der Leistungsdichte ist bei der Erzeugung von Terahertz-Wellen unter Verwendung nichtlinearer optischer Kristalle üblich. Daher zeigt dieses Ergebnis, dass die Beziehung zwischen dem nichtlinearen Streueffekt und der Spitzenleistungsdichte sorgfältig berücksichtigt werden sollte, wenn der mit einem dünnen Film beschichtete nichtlineare optische Kristall mit einem Hochleistungslaser zur Terahertz-Wellenerzeugung gepumpt wird.

Zusammenhang zwischen Pumpstrahldurchmesser und Spitzenleistungsdichte. Das Dreieck zeigt in dieser Studie einen experimentellen Wert. Als Referenz wird die Leistungsdichte von 105 mW/μm2 durch eine gepunktete Linie dargestellt.

Abbildung 6 zeigt die Abhängigkeit der durchschnittlichen Terahertz-Leistung, die von beiden DAST-Kristallen mit und ohne AR-Beschichtung emittiert wird, von der einfallenden Pumpleistung. Die Leistung des Lasers wird über einen Neutraldichtefilter von 0 bis 80 mW variiert. Da die Leistung der THz-Welle direkt proportional zum Quadrat der Leistung des Pumplasers ist, wurde eine Polynomgleichung zweiten Grades verwendet, um die Daten anzupassen, wie in Abb. 6 gezeigt. Hier wird beobachtet, dass das Verhältnis von THz Der Unterschied zwischen der vom beschichteten DAST-Kristall emittierten Leistung und der des unbeschichteten Kristalls bleibt innerhalb des Messbereichs annähernd konstant. Die maximale Leistung beträgt etwa 2,08 μW bzw. 1,62 μW für beschichtete und unbeschichtete DAST-Kristalle, wenn sie mit einer Laserleistung von 80 mW gepumpt werden. Dies zeigt, dass die durchschnittliche Leistung der von einem AR-beschichteten Kristall emittierten THz-Welle 28 % höher ist als die von einem Kristall ohne AR-Beschichtung emittierte THz-Leistung, wenn die gleiche Menge an Laserleistung verwendet wird. Da die Laserdurchlässigkeit bei Verwendung des beschichteten DAST-Kristalls um etwa 26 % erhöht wurde, ist eine Steigerung der THz-Leistung um 28 % aus diesem Experiment angemessen. Darüber hinaus untersuchten wir den Wirkungsgrad der optischen Energieumwandlung in Terahertz (berechnet als: Wirkungsgrad = durchschnittliche Terahertz-Leistung / durchschnittliche Laserleistung × 100 %), wenn die Kristalle mit der maximalen Lasereingangsleistung gepumpt wurden. Wir haben festgestellt, dass der AR-beschichtete Kristall einen Umwandlungswirkungsgrad von 0,0026 % hat, während der unbeschichtete Kristall einen Wirkungsgrad von 0,0020 % hat. Dies zeigt auch die Bedeutung einer Dünnschichtbeschichtung auf einem nichtlinearen optischen Kristall für eine effiziente Terahertz-Wellenerzeugung. Insgesamt ist es offensichtlich, dass die Emissionseffizienz des DAST-Kristalls durch die Verwendung einer AR-Beschichtung verbessert werden kann. Die vom DAST-Kristall ohne AR-Beschichtung emittierte THz-Leistung stimmt mit unserem zuvor gemeldeten Ergebnis überein42. Wenn man diese Ergebnisse vergleicht, wird erwartet, dass der AR-beschichtete Kristall mehr als 20 μW liefert, wenn er mit einem Femtosekundenlaser mit einer Leistung von etwa 280 mW gepumpt wird.

Durchschnittliche Leistung der Terahertzwelle, die von mit Antireflexionsfolie beschichteten und unbeschichteten DAST-Kristallen emittiert wird.

Als nächstes entwickelten wir ein Standard-Terahertz-Zeitbereichsspektrometer, um das von beiden Kristallen erhaltene elektrische Feld und Intensitätsspektrum im Zeitbereich zu vergleichen. Die von AR-beschichteten und unbeschichteten DAST-Kristallen emittierten Terahertzwellen werden kohärent von einer fotoleitenden Antenne erfasst (Einzelheiten zum Messaufbau finden Sie im Abschnitt „Methoden“). Das elektrische Zeitbereichsfeld des THz-Impulses wird aufgezeichnet, indem die relative Zeit zwischen Pump- und Sondenimpuls mithilfe einer mechanischen Verzögerungsstufe geändert wird. Abbildung 7a zeigt die von beiden Kristallen emittierten THz-Impulse im Zeitbereich. Hier beträgt die Spitze-zu-Spitze-Amplitude des vom beschichteten und unbeschichteten Kristall emittierten THz-Impulses 25,0 bzw. 18,7, was darauf hinweist, dass die THz-Impulsamplitude um den Faktor 1,3 erhöht wird. Wir haben auch die Intensitätsspektren dieser elektrischen THz-Impulse mithilfe der schnellen Fourier-Transformation erhalten, wie in Abb. 7b gezeigt. Der Frequenzbereich erstreckt sich von 0,2 THz bis etwa 8 THz und es ist offensichtlich, dass die THz-Intensität über den gesamten Frequenzbereich zunimmt, was darauf hindeutet, dass die Verbesserung der Effizienz der Terahertzwellenemission unabhängig von der Frequenz ist. Hier ist es erwähnenswert, dass die Einbrüche um 1,1 THz und 5,2 THz in den Intensitätsspektren auf die transversalen optischen Phononen im DAST-Kristall zurückzuführen sind, die von den Ionenbindungen herrühren28,43.

(a) THz-Zeitbereichsimpuls, der von AR-beschichteten und unbeschichteten DAST-Kristallen emittiert wird, und (b) ihre jeweiligen Intensitätsspektren. Der schattierte Bereich zeigt den Unterschied in der von den beiden Kristallen emittierten Terahertz-Intensität.

Die AR-Beschichtung ist eine bewährte Methode zur Vermeidung von Oberflächenreflexionen, ihr Potenzial zur Verbesserung der Effizienz nichtlinearer optischer Kristalle für die THz-Wellenemission wurde jedoch noch nie genutzt. In dieser Studie haben wir eine Methode vorgestellt, um die Effizienz der Terahertz-Wellenerzeugung durch die Verwendung einer Antireflexionsbeschichtung auf dem DAST-Kristall zu steigern. Wir haben numerisch und experimentell nachgewiesen, dass die Durchlässigkeit des Lasers durch den AR-beschichteten Kristall etwa 1,26-mal höher ist als bei dem unbeschichteten Kristall, was darauf hindeutet, dass die Fresnel-Reflexion durch die Antireflexionsbeschichtung deutlich reduziert wird. Im nächsten Schritt haben wir die Terahertz-Welle gemessen, die mit Kristallen mit und ohne AR-Beschichtung erzeugt wurde, und bestätigten, dass die durchschnittliche von AR-beschichteten Kristallen emittierte Leistung bei gleicher Menge etwa 28 % höher ist als die der THz-Welle, die von Kristallen ohne AR-Beschichtung emittiert wird Laserleistung wird verwendet, um die DAST-Kristalle anzuregen. Hier haben wir gezeigt, dass der mit Cytop-Film beschichtete DAST-Kristall für eine effiziente THz-Wellenerzeugung verwendet werden kann, solche AR-beschichteten DAST-Kristalle können jedoch auch in anderen optischen Anwendungen wie optischen Hochgeschwindigkeitsmodulatoren und Detektoren für elektrische Felder verwendet werden, um die Effizienz zu verbessern vom System.

Zur Beschichtung des DAST-Kristalls wurde die Tauchbeschichtungsmethode verwendet, wobei der wichtigste Schritt darin besteht, eine Cytop-Lösung mit der gewünschten Konzentration herzustellen. In unserer Studie wurden 5 % Cytop-Lösung verwendet, um eine Antireflexionsbeschichtungsdicke von 288 nm zu erhalten. Um eine 5 %ige Cytop-Lösung herzustellen, wurden zunächst 1,029 ml CTL-109AE (AGC Chemical Inc.) mit einer Mikropipette abgemessen und dann mit 2,5 ml des Lösungsmittels CT-SOLV100E (AGC Chemical Inc.) gemischt. Diese Lösung wurde in einen Tauchbeschichter gegeben. Das System wurde so konzipiert, dass die Probe mit einer gewünschten Geschwindigkeit nach oben oder unten gezogen werden kann. Die Cytop-Lösung wurde so platziert, dass der gesamte DAST-Kristall in die Cytop-Lösung eingetaucht war. Hier wurde eine Elastomerfolie an der BC-Ebene des DAST-Kristalls befestigt und in die Lösung getaucht. Die Pulldown- und Pullup-Raten des DAST-Kristalls betragen 3,5 mm/s bzw. 1,0 mm/s. Nach dem Eintauchen ließ man die DAST-Kristalle 5 Minuten lang auf natürliche Weise trocknen und nahm sie dann aus dem Tauchbeschichter. Abschließend wurden die Kristalle eine Stunde lang in einem Ofen bei 100 °C getrocknet.

Wir haben ein Standard-Terahertz-Zeitbereichsspektrometer entwickelt, um das Zeitbereichsprofil von THz-Wellen aufzuzeichnen, die von beschichteten und unbeschichteten DAST-Kristallen emittiert werden. Der von einem Faserlaser (KPhotonics LLC. λ = 1560 nm, Pulsbreite < 60 fs, Pulswiederholungsrate = 50 MHz und durchschnittliche Leistung = 80 mW) erzeugte Laserstrahl wurde unter Verwendung eines polarisationserhaltenden Faserkopplers in 3:1 aufgeteilt. Der starke Strahl wird zum Pumpen eines DAST-Kristalls verwendet, wobei die Polarisation des Lasers mithilfe einer Halbwellenplatte auf die a-Achse des DAST-Kristalls ausgerichtet wurde. Dieser Laser wird dann mithilfe einer Linse mit einer Brennweite von 50,8 mm auf den DAST-Kristall fokussiert. Die ausgesendete THz-Welle wird dann mithilfe eines außeraxialen Parabolspiegels kollimiert und mithilfe eines weiteren außeraxialen Parabolspiegels auf die fotoleitende Antenne fokussiert. Die zweite Hälfte des Laserstrahls wandert durch die optische Verzögerungsleitung und wird in die fotoleitende Antenne (Menlo Systems GmbH, TERA 15-RX-FC) eingekoppelt. Der durch den DAST-Kristall übertragene Laserstrahl wird durch eine schwarze Polypropylenfolie (BPP) blockiert, die bei der Laserwellenlänge eine Durchlässigkeit von 0 % aufweist, während ihre Durchlässigkeit bei 2 THz etwa 70 % beträgt. Der Zeitbereichsimpuls wird aufgezeichnet, indem die relative Zeit zwischen Pump- und Sondenimpuls mithilfe einer mechanischen Verzögerungsstufe geändert wird.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

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Die Autoren möchten S. Takagi für seine Unterstützung beim Experiment in der Anfangsphase dieses Projekts danken. Wir möchten auch dem emeritierten Professor der Shizuoka-Universität N. Hiromoto für seine konstruktiven Kommentare danken. Diese Arbeit wird teilweise durch einen Zuschuss zur Förderung der wissenschaftlichen Forschung unterstützt (Zuschussnummern 21K04174, 17H03535).

Dieser Artikel wurde von der Japan Society for the Promotion of Science (17H03535, 21K04174) finanziert.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Hirohisa Uchida und Tetsuya Kawauchi.

ARKRAY Inc., Kamigyo-ku, Kyoto, 602-0008, Japan

Hirohisa Uchida und Chisa Koyama

Abteilung für Elektronik, Universität Nagoya, Nagoya, Aichi, 464-8603, Japan

Hirohisa Uchida

Fakultät für Maschinenbau, Universität Shizuoka, 3-5-1 Johoku, Hamamatsu, Shizuoka, 432-8561, Japan

Tetsuya Kawauchi, Gemma Otake und Saroj R. Tripathi

Institut für Molekularwissenschaft (IMS), 38 Nishigonaka, Myodaiji, Okazaki, 444-8585, Japan

Kei Takeya

Graduate School of Science and Technology, Shizuoka University, 3-5-1 Johoku, Hamamatsu, Shizuoka, 432-8561, Japan

Saroj R. Tripathi

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HU und CK ließen die DAST-Kristalle wachsen und beschichteten sie mit einem Antireflexionsfilm. TK, GOKT und SRT charakterisierten die DAST-Kristalle und führten das Experiment zur THz-Wellenmessung durch. SRT koordinierte das Projekt und verfasste das Manuskript zusammen mit HU. Alle Autoren überprüften das Manuskript.

Korrespondenz mit Hirohisa Uchida oder Saroj R. Tripathi.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Uchida, H., Kawauchi, T., Otake, G. et al. Mit einem optischen Dünnfilm beschichteter organischer nichtlinearer Kristall für die effiziente Erzeugung von Terahertz-Wellen. Sci Rep 12, 15082 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-17893-7

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Eingegangen: 23. März 2022

Angenommen: 02. August 2022

Veröffentlicht: 05. September 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-17893-7

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